Real Madrid Castilla por 5-0. La directiva refuerza el equipo con Chechu Dorado, Jonathan Pereira, Juanma, Perbet y Aquino en el mercado invernal. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. El Villarreal venció en el Astana Arena por (0-3) y en El Madrigal por (4-0),consiguiendo el pase a la fase de grupos de la UEFA Europa League. En la temporada siguiente, el club acaba cuarto en la liga, lo que le permitió acceder a la fase previa de la Liga de Campeones 2011-12, mientras que en la Europa League el equipo alcanza las semifinales del torneo, siendo eliminado por el F. C. Oporto (a la postre campeón de aquella edición).
En la temporada 2002-03, el equipo nuevamente acabó 15.º en liga, pero la disputa de la Intertoto al término de la temporada les aupó como campeones de la misma (tras superar en la final al Sportclub Heerenveen neerlandés por 1-2 en la ida y 0-0 en El Madrigal), por lo que el Villarreal consiguió su primera clasificación para disputar la Copa de la UEFA. Otro hecho importante en la Liga 2006-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández. En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competiciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, equipacion arsenal 2024 pero -entre otros factores- la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán (quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto.
El sueño de la final fue frustrado por el Arsenal F. C. que eliminó al «submarino» en semifinales tras la victoria del Arsenal en la ida, (1-0 en Highbury) y empatar sin goles la vuelta en El Madrigal (encuentro que pasó a la historia por el agónico penalti que Juan Román Riquelme falló en el descuento del partido). Al año siguiente, se incorpora al club el jugador Juan Román Riquelme, que empieza a marcar un nuevo rumbo en la historia del equipo. Bajo el mando de Pellegrini y tras una gran segunda vuelta de campeonato, el Submarino Amarillo logra el tercer puesto de la liga en la temporada 2004-05, solo por detrás del F. C. Barcelona y del Real Madrid, y con Diego Forlán como Pichichi de la temporada y Juan Román Riquelme como el mejor jugador del equipo. Sin embargo, en la competición doméstica, el club acaba relegado a la séptima plaza del campeonato, camisetas arsenal por lo que finalmente solo consigue clasificarse para la Copa Intertoto. Se formaron bandas independientes en Kop of Boulogne unidos bajo un logo que consiste en la cabeza de un bulldog en la bandera de Francia.
Después de la mencionada guerra, bajo la conducción del sucesor de Allison Tom Whittaker, el club ganó dos campeonatos de liga (1947-48 y 1952-53), y una FA Cup en 1950. Sin embargo, tras estos dos períodos, llegó un tiempo de mediocridad para el Arsenal. Sin embargo, la especificidad de aficionados del PSG es que no luchan únicamente contra las aficiones de los otros equipos, pero, por momentos, entre unos contra otros también. Miguel Ángel Lotina, que tampoco pudo remontar el vuelo. Tras esto llegarían dos victorias ante el Celta y el Almería, racha que acabaría con una derrota por (2-1) ante el Sevilla F. C.. En la fase de grupos acaba invicto y se clasifica primero (contra todo pronóstico) por delante del S. L. Benfica, Lille OSC y Manchester United, superando las posteriores eliminatorias ante el Glasgow Rangers escocés y el Inter de Milán italiano. En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton F. C. inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia.